科学研究

董海良:铁循环和有机质在氧化还原界面上耦合转化【NREE,2023】
2023-08-30 阅读:4418

近日,国际权威学术期刊《自然综述-地球与环境科学》(Nature Reviews Earth & Environment)(IF = 42.1)发表题为“Coupled iron cycling and organic matter transformation across redox interfaces”(铁循环和有机质在氧化还原界面上耦合转化)的综述性成果。该成果由我校董海良教授、曾强副教授、盛益之副教授联合中国与德国科学家共同完成,董海良教授为第一作者和通讯作者,这也是我校在该期刊上发表的首篇论文。

土壤和沉积物是地球上有机质(Organic matter)的主要储存库,其动态周转对碳循环和全球气候具有重要影响。有机质在土壤和沉积物环境中与矿物密切相关。富铁(Fe)矿物价态、形态、表面结构的变化在有机碳固定和转化过程中扮演着重要角色,决定着地表环境碳储量的动态变化。一方面,矿物与有机质的结合减缓了有机质的分解,并有助于碳的储存;另一方面,富铁矿物的氧化还原界面可以降解有机质,并将一部分有机质以二氧化碳(CO2)和甲烷(CH4)的形式释放到大气中。铁的氧化还原反应还可以通过微生物厌氧呼吸过程促进有机质的氧化,而有机质作为电子传导媒介影响铁矿物的氧化还原性质。然而,这些过程的复杂耦合作用目前尚未厘清。深入解析铁-碳耦合循环的机制对于理解土壤和沉积物中有机碳的命运及其对全球气候变化的影响至关重要。文章系统地讨论了表生环境中的铁-碳耦合循环机制,并提出了未来的研究方向,主要取得以下创新性认识:

1)矿物结构中的Fe(II)发生氧化还原反应,产生活性氧分子(Reactive oxygen species)。活性氧分子具有强氧化性,能直接降解有机质,同时亦能在矿物表面加速有机大分子的形成。基于微生物分泌到体外的胞外酶是有机质的主要分解者之一,矿物产生的活性氧分子通过促进或抑制氧化酶与水解酶的活性,从而间接影响有机质的转化(图1。此外,活性氧分子的产生改变微生物群落、降低异养微生物活性,从而有利于有机质的储存。

图1矿物与胞外酶的不同作用机制对有机质转化的影响

2)微生物可以通过呼吸或是发酵型铁还原作用耦合有机质的氧化,同时溶解Fe(III)矿物,释放矿物结合态有机质。在氧化还原波动的环境中,铁的氧化还原循环可以通过上述机制不断地形成-解离-再次形成新的矿物-有机质复合体,有机质在该过程中也会经历持续不断的转化(图2

2铁氧化还原循环驱动矿物-有机质复合体的形成与转化

3)有机质对铁的氧化还原循环同样有着重要影响。不同类型的有机质可以在微生物的铁呼吸过程中作为电子的供体、受体、穿梭体、缓冲及传导媒介(图3,从而影响铁循环和其他生源要素循环的效率及微生物的代谢过程。

3有机质在铁氧化还原循环中扮演的不同角色

4)有机质与铁矿物的结合状态同样显著影响着铁循环的效率。矿物会对有机质进行选择性吸附。吸附之后的有机质可以通过减少矿物粒径大小,遮挡电子传递的有效位点、创造物理屏障等方式影响微生物与铁矿物之间的电子传递过程。同时,有机质在矿物上不同的吸附位点也影响着微生物-有机质-矿物间的电子传递路径与模式。另外,Fe(III)矿物还可以通过共沉淀的方式与有机质结合,该过程中有机质同样能够通过减小矿物颗粒粒径与有序度,或是通过增加矿物颗粒的团聚行为等方式影响微生物的Fe(III)还原效率及Fe(III)矿物的相变过程。

5)有机质可以通过矿物溶解作用,形成溶解态的铁-有机质复合体(Fe-OM complex),从而影响微生物的铁氧化还原效率。譬如,Fe-OM complex更容易被原微生物利用,并且有机质的螯合性质阻碍了还原后的Fe(II)在矿物表面的吸附或是氧化后Fe(III)矿物的沉淀,有利于铁氧化还原反应的进一步进行。同时,Fe-OM complex还可以作为电子穿梭体加速反应,提高微生物氧化还原较为惰性的铁矿物(如伊利石,磁铁矿)的铁循环效率。

4有机质通过多种机制影响铁矿物的氧化还原循环效率

6)尽管铁-碳耦合过程对表生环境的元素循环具有重要意义,其中的许多作用机制仍不清楚。目前的研究仅限于简单的实验室体系,与自然环境差距较大。在不同的环境条件下,铁矿物-有机质的相互作用的直接与间接机制较为复杂,其效应即可以有利于有机质的长期保存,又能够促进转化有机质。因此,未来的研究还应该进一步从定量的角度,结合模型研究,定量评估铁-碳耦合过程的对碳排放的净效应,并将实验室尺度的研究拓展到实际环境中,最终为碳捕获与温室气体减排提供新的思路。

董海良,OB欧宝娱乐官方平台 (北京)教授/博导,国家高层次人才,海外杰出青年基金获得者,教育部长江学者讲座教授,国家自然科学基金委重大项目负责人。目前担任Chemical Geology主编,Geochimica et Cosmochimica ActamLifeGeomicrobiology Journal等期刊副主编,共同创办综合性期刊Geo-Bio Interfaces并担任主编之一。入选国际地球化学学会和欧洲地球化学协会会士、美国地质学会会士,美国粘土矿物学会Jackson成就奖。2017年发起成立中国微生物学会地质微生物专业委员会并担任主任委员至今,同时担任中国矿物岩石地球化学学会第九届地表与生物地球化学专业委员会副主任委员和第九届环境矿物专业委员会副主任委员、中国空间科学学会生命起源与进化专业委员会副主任委员,2015年以来连续入选中国高被引学者榜单。在ScienceNature Review MicrobiologyNature Reviews Earth & EnvironmentNature CommunicationsNational Science ReviewGeologyGCAESTEPSLGRL等刊物发表国际SCI论文320余篇,引用18000余次,H-指数70 (Google Scholar)

全文链接:https://www.nature.com/articles/s43017-023-00470-5


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